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Science Advances:水溶性纳米笼中C-H键的超快光激活

发布:Photonicseditor    |    2019-02-26 14:06    阅读:750
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分子吸收的光能可以非常快的速度激活化学键,因此光子介导化学键活化一直被认为是一种有效的引发化学反应的方法。?#27426;?#30001;于受激分子具有复杂的内部结构,导致超快光子的能量很快就重新分布,进行化学键的选择性光激活仍然是一个挑战。在这?#26234;?#20917;下,?#22797;?#21453;应提供了强大的灵感,因为它们通过将底物?#23454;?#22320;定位在其活性部位来降低化学反应的活化能,从而选择性地对不同化学键进行反应。


近期来?#26434;?#24230;?#19979;?#22612;塔基础研究所(Tata Institute of Fundamental Research)的研究人员发现在阳离子Pd6L412+纳米笼内,通过质子耦合电子转移(PCET),在皮秒激光快速诱导下分子的脱H反应。利?#31859;杂?#22522;阳离子状态下光激发N-H或O-H极性基团产生的初始酸度,生成了长寿命的中性?#26434;?#22522;,并进一步被O2氧化。

之前,人们已经认识到光激发前反应物的预组织(preorganizing)是控制光激活反应的关键。为了通过预组织模拟键的极化,构建超分子空腔来?#24615;?#36890;常难以在?#26434;?#28342;液中进行的化学反应,化学家设计了活性位点。由于设计的活性位点具有可调形?#30784;?#38480;制尺寸和电子性?#23454;?#19981;同空腔,新的化学反应和以往困难的化学级联反应的发生成为可能。本文中,研究人员证明了超分子主客体预组织的概念可以被利用来选择性地光激活苄基SP3 杂化的C-H键,并使其与分子氧的反应实现氧化产物的光催化转化。

本研究成果将加快新型光酶的发展,促进C-C或C-N键的氧化还原反应通过绿色的方法实现,减轻环境影响,缓解化工行业的压力。

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来源:两江科技评论

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